气化灰渣基沸石分子筛PEI改性制备及CO2吸附性能
张铎1
焦成成2
文虎1
邓军1
翟小伟1
刘春2
杜阳2
1.西安科技大学安全科学与工程学院,陕西西安 710054;西安科技大学西部矿井开采及灾害防治教育部重点实验室,陕西西安 7100542.西安科技大学安全科学与工程学院,陕西西安 710054
摘要：针对煤制油气化灰渣产量大、利用率低带来的大宗固废堆积与环境污染等问题,结合"双碳"战略目标,提出气化渣功能性充填、CO2吸储封存及采空区再利用相结合的设想.以煤制油气化灰渣为基料,首先通过高温煅烧、酸浸等方法对气化灰渣进行预处理,然后采用碱熔融-热合成法制备气化灰渣基沸石分子筛,最后使用有机胺聚乙烯亚胺(PEI)对气化灰渣基沸石分子筛进行优化改性.采用XRD、SEM、BET、FTIR等试验对改性前后的沸石分子筛进行表征,探究改性前后沸石分子筛对CO2气体的吸附规律,剖析负载量和温度对吸附性能的影响.结果表明:PDF#39-0222标准图谱、规整的立方体晶体颗粒、[SiO4]4-和[AlO4]5-四面体结构表明利用煤制油气化灰渣固废成功制备出沸石分子筛,RNH2中N-H键、—CH3的C-H键等说明PEI实现了对分子筛优化改性,明确了改性前后沸石分子筛对CO2的吸附模式和吸附规律.相较于气化灰渣原料,沸石分子筛的比表面积增大30.24倍、孔容增大21.04倍、平均孔径减小0.49倍,吸附结构显著增加;沸石分子筛对CO2吸附量随温度升高而下降,表明吸附CO2过程是放热的物理吸附.随PEI负载量的增加,比表面积、外表面积及孔容逐渐减小,平均孔径逐渐增大,且胺基持续附着易出现团聚现象,导致物理吸附能力减弱;胺基基团与CO2的化学反应,又提高了分子筛化学吸附能力.298.15 K条件下,随PEI负载量的增加分子筛对CO2吸附量逐渐降低,A1-PEI-15％对CO2最大吸附量为92.71 cm3/g,相较于改性前提高了 36.74％.PEI负载量为15％时,分子筛对CO2吸附量随温度的升高而增;328.15 K时最大吸附量为111.06 cm3/g,相较于298.15 K时提高了 19.79％.
关键词：煤基固废气化灰渣沸石分子筛固废利用CO2封存
分类号：TQ424.25(试剂与纯化学品的生产)
资助基金：国家自然科学基金(51904234)陕西省重点研发计划资助项目(2024GX-YBXM-488)
论文发表日期：2025-06-30
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：11( 3128-3138 )
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