SO2对钾基吸附剂CO2吸附性能的影响及机理研究
李艳红1
郭百合2
张靖超1
乔晓磊1
王彦霖1
金燕1
1.太原理工大学电气与动力工程学院,山西太原 0300242.太原理工大学电气与动力工程学院,山西太原 030024;山西阳煤化工机械(集团)有限公司,山西太原 030032
摘要：燃煤电厂尾部烟气经脱硫后,存在的痕量SO2会导致钾基吸附剂CO2吸附性能恶化.以结晶氯化铝为前驱体,采用溶胶-凝胶法制备K2CO3/Al2O3固体吸附剂,利用固定床反应系统,模拟烟气组分,在含SO2(0、150、250、400 mg/m3)气氛下的CO2吸附特性进行了吸附实验,结合BET、XRD表征手段,分析吸附剂孔隙结构和物质组成,采用DFT理论研究了 SO2对K2CO3/Al2O3(0001)吸附剂表面吸附CO2的影响及机理.结果表明,在理想气氛中,钾基吸附剂CO2累积吸附量为1.72mmol/g,当反应气氛中存在150 mg/m3 SO2时,钾基吸附剂与SO2发生反应生成K2SO3,导致吸附剂的吸附量(1.38mmol/g)降低了 19.77％,SO2质量浓度增至400 mg/m3,钾基吸附剂CO2累积吸附量逐渐降至1.26 mmol/g,吸附剂吸附CO2性能恶化,钾基吸附剂在7次循环后吸附量降为1.1 mmol/g,循环性能变差.CO2、SO2两种分子在K2CO3/Al2O3(0001)表面吸附位点均为Al-O桥位,H2O分子的吸附位点为O顶位.K2CO3/Al2O3(0001)表面对SO2的吸附作用大于H2O和CO2.H2O和CO2共吸附时CO2分子中O-s轨道与H-s轨道重叠,使得2者在表面吸附时可以相互促进;SO2分子由于其S、O原子p轨道活跃,与CO2共吸附时,会优先抢占CO2的吸附位点,抑制CO2在表面的吸附.H2O分子对K2CO3/Al2O3(0001)表面吸附SO2的促进作用大于CO2,H2O的存在会加速SO2与表面的反应,导致吸附剂表面对CO2吸附能力变差.CO2与H2O共吸附于K2CO3/Al2O3(0001)表面时碳酸化反应机理为H2O分子中H+和OH-,分别与CO32-和CO2形成HCO3-,反应能垒为1.12 eV,反应热为-1.47 eV.
关键词：CO2捕集钾基吸附剂SO2气凝胶DFT
分类号：X773(动力工业污染、废物处理与综合利用)
资助基金：山西省自然科学基金资助项目(202103021223076)
论文发表日期：2024-08-28
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：11( 3647-3657 )
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