煤有机大分子碳结构石墨化机制
李伍1
杨文斌2
战星羽2
李锦2
1.中国矿业大学煤层气资源与成藏过程教育部重点实验室,江苏徐州 221008;中国矿业大学资源与地球科学学院,江苏徐州 221116;北京大学能源研究院,北京 1000912.中国矿业大学煤层气资源与成藏过程教育部重点实验室,江苏徐州 221008;中国矿业大学资源与地球科学学院,江苏徐州 221116
摘要：煤化作用和石墨化作用共同控制煤的形成和演化,因煤物质成分、化学结构的复杂性和石墨化作用的特殊性,使得研究煤大分子结构热演化过程非常困难.为了探索煤化过程和石墨化过程中的大分子结构变化特征,通过煤质分析、固体核磁共振、高分辨率透射电镜(HRTEM)、黄金管热模拟等实验技术和Amsterdam Modeling Suite(AMS)量子化学计算技术,对不同煤阶煤和煤系石墨样品进行测试分析,从大分子量子化学角度构建不同煤阶煤的有机大分子结构,以揭示煤的有机质大分子碳结构演化及石墨化机制.①随着成熟度升高,煤大分子结构中芳香结构的占比逐渐增大,脂肪结构含量逐渐减小,芳碳率在无烟煤阶段达到0.9以上;②低煤级煤和中煤级煤大分子中2×2、3×3尺寸的芳香条纹含量占比最大,随着成熟度的升高优势方向(75°、90.和105°)条纹占比由26.47％增至50.10％,在无烟煤和高级无烟煤阶段出现芳香条纹堆叠现象;③利用构建的三维大分子结构模型开展热解模拟计算,发现随着模拟温度升高,芳香层片间距有规律的减小,从0.400 nm降至0.318 nm,这与低煤阶煤到高煤阶煤芳香层片层间距从0.467 5 nm降到0.368 0 nm的结果是一致的;④分析评价了煤石墨化过程中大分子结构体系的变化规律,初步认为杂原子和脂肪结构的脱除是煤芳香结构向晶簇转化的原因,并探讨了煤大分子石墨化机制,初步揭示煤化作用和石墨化作用过程中,碳结构的变化规律和演化机理.
关键词：煤大分子结构煤化作用石墨化热解
分类号：TQ530(煤化学及煤的加工利用)
资助基金：国家自然科学基金(41972169)
论文发表日期：2023-02-28
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：14( 855-868 )
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