基于密度泛函的铁基改性生物焦汞吸附与再生机理
秦舒宁
樊保国
贾里
范浩东
金燕
太原理工大学电气与动力工程学院,山西太原 030024
摘要：为进一步探究生物焦汞吸附特性与提升生物焦汞吸附性能,采用共沉淀法制备以生物基为载体的铁基改性生物焦脱汞剂,基于密度泛函理论,结合多种表征和计算手段,通过高价金属离子、晶格氧与氧空位结合,构建了缺陷型碳环掺杂金属的铁基改性生物焦分子模型,并对Hg0在铁基改性生物焦表面吸附的反应路径进行研究,确定了 Hg0在改性生物焦表面的吸附反应活化能垒和决速步骤,进一步揭示了 Hg-Fe10％-BC的反应机制和相应成键机理.在验证不同铁基负载比率失活生物焦再生可行性的基础上,揭示了失活生物焦再生反应机理,探究了反应条件和含氧官能团对吸附过程的影响机制.研究发现,Hg0在铁基改性生物焦表面的吸附过程共包含扩散与吸附氧化阶段,其中Hg0作为Lewis碱易与作为Lewis酸的改性生物焦发生非均相氧化反应,而HgO则为Hg0吸附后的主要赋存形态;带有电子的氧空位为吸附过程的化学吸附位点,均匀分散在生物焦中的金属离子与对应氧化物中的晶格氧为反应过程中的氧化位点;含氧官能团通过自身酸碱程度进一步影响生物焦汞吸附性能;失活生物焦再生受到氧链长度增加的限制,最大汞吸附效率降至改性生物焦一次汞吸附效率的90％;定量揭示了铁基改性生物焦Hg0的吸附机理与失活改性生物焦的再生机制,为脱汞方法的优化提供理论依据.
关键词：生物焦铁基改性共沉淀法缺陷型碳环失活再生氧化机制
分类号：TQ424(试剂与纯化学品的生产)X701(一般性问题)
资助基金：国家自然科学基金(U1910124)山西省高等学校科技创新资助项目(2020L0073)
论文发表日期：2022-07-28
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
页数：11( 2779-2789 )
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