O2氧化含氮焦炭释放CO和NO的量子化学研究
张秀霞
周志军
周俊虎
刘建忠
岑可法
1.浙江大学,能源清洁利用国家重点实验室,浙江,杭州,3100272.浙江大学,能源清洁利用国家重点实验室,浙江,杭州,3100273.浙江大学,能源清洁利用国家重点实验室,浙江,杭州,3100274.浙江大学,能源清洁利用国家重点实验室,浙江,杭州,3100275.浙江大学,能源清洁利用国家重点实验室,浙江,杭州,310027
摘要：选用简化的含氮焦炭模型,在分子水平上对O2氧化含氮焦炭释放出CO和NO的异相反应机理进行研究.采用B3LYP/6-31G(d)密度泛函理论方法优化了反应路径上的反应物、产物、中间体和过渡态的几何构型,得到各结构的相对能量,进而得到整个反应的势能面.研究表明,O2氧化含氮焦炭的第1步为在焦炭表面的吸附,吸附反应释放出414.5 kJ/mol的热量.CO和NO从O2吸附产物中释放所需克服的最大能垒分别为397.4 kJ/mol和197.0 kJ/mol.CO从O2吸附产物释放后生成的产物可经吸热反应释放出NO、经放热反应转化为五元含氮杂环或六元含氮杂环.NO从O2吸附产物释放后生成的产物可经吸热反应进一步释放出CO、转化为五元环酮结构或六元环吡喃结构.
关键词：含氮焦炭氧气异相氧化一氧化氮一氧化碳量子化学
分类号：TQ534.9(煤化学及煤的加工利用)
资助基金：国家高技术研究发展计划(863)资助项目(2008AA05Z304)
论文发表日期：2011-01-01
在线出版日期：2025-08-15（本平台首次上网日期，不代表文献的发表时间）
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